潘锋是北京北京大学讲席教授、国家特聘专家、大学电池代表国家重点研发计划项目负责人，潘锋北京大学深圳研究生新材料学院创院院长、教授极的究成中国化学会会士、团队《结构化学》执行主编。年锂长期致力于发展结构化学方法学及应用于新材料的钴酸果材研发，创建了基于图论和AI的锂正料牛结构化学理论，牵头组织和建设了基于中国（东莞）散裂中子源的性研超高分辨中子衍射谱仪国家大科学装置，建立了基于中子和同步辐射等大科学装置的北京原位动态结构表征系统，探索并揭示了材料基因与构效关系的大学电池代表规律，在解决锂电池储能密度、潘锋功率密度和稳定性等科学难题取得突破性进展。教授极的究成带领团队以通讯作者在《自然》（2篇）、团队《自然.能源》（1篇）和《自然.纳米科技》（3篇）等知名期刊发表SCI收录450余篇。年锂入选全球0.05%科学家，获中国电化学贡献奖、深圳市自然科学一等奖、美国电化学学会电池科技奖。

1. Advanced Materials：钴酸锂高压稳定的结构演化研究的分析和总结

在锂离子电池（LIBs）中，钴酸锂（LCO）结构固有的高压不稳定性是其电化学行为的基础和决定因素，而提高工作电压对LCO容量和能量密度的提高是唯一有效的，但会受到LCO结构固有高压不稳定性的抑制。这激发了对LCO结构稳定性的广泛研究。该综述着重从长期的研究中了解LCO正极的基本结构。揭示并详细阐明了LCO体相和表面的多尺度结构以及各种结构问题及其成因和相应的稳定化策略及其具体机理，这必将加深和推进人们对LCO结构的认识，进一步深化其与电化学性能的内在关系。并在此基础上指出了LCO结构稳定研究中存在的问题和未来发展的机遇。该成果以“Structural Understanding for High-Voltage Stabilization of Lithium Cobalt Oxide”发表在Advanced Materials上。DOI：10.1002/adma.202307404

2、Advanced Materials：高机械化学强度的钴酸锂助力发展高容量（256 mAh /g@4.65V¹和长寿命的锂离子电池，

嵌入型正极材料在逼近理论容量时，常因缺锂框架机械强度不足与晶格应变累积引发结构坍塌，导致晶体内部机械失效与容量快速衰减。这一问题在层状氧化物正极中尤为突出——其本征结构对过度脱锂高度敏感，即使通过元素掺杂或表面包覆等策略也难以解决。为此，本工作提出了一种机械化学强化策略，通过梯度无序结构设计策略解决了层状正极中长期存在的机械化学失效问题。该GDLCO正极材料表现出对化学机械应变的强大抵抗力，有效抑制了微裂纹的形成，最大限度地减少了界面副反应的发生，并减轻了材料在高电压下的不可逆相变。因此，GDLCO实现了极高的实际可逆容量，将钴酸锂的锂利用率推高至93%（256 mAh g^-1），同时还能表现出超越现有高电压钴酸锂材料的高循环稳定性。这一突破有助于后续进一步开发实用、高性能正极材料。该成果以“Mechanochemically robust LiCoO₂ with ultrahigh capacity and prolonged cyclability”发表在Advanced Materials上。DOI：10.1002/adma.202405519

3、Advanced Materials：高电压钴酸锂密实化CEI结构构建

高电压下钴酸锂正极/电解液界面严重的副反应会促进电解液成分分解以及材料表面钴/氧流失，恶化正极/电解液界面相（CEI）的性质并导致材料表面结构衰退和晶体结构演化，从而极大影响电池性能。该工作通过在Z-LCO表面构建Zr-O纳米沉积物（ZrO₂和Li₂ZrO₃）以及薄层的表面岩盐相结构，有效调控了正极/电解液界面处的反应过程并稳定了钴氧晶格结构。循环过程中，Zr-O沉积物与电解液中LiPF₆的分解产物结合，使得氟化物Zr-O-F在钴酸锂表面逐步生成以及LiF/Li_xPF_yO_z无机成分在表面逐渐累积。更重要的是，界面处LiF与Zr-O-F的原位反应促进了Li₂ZrF₆化合物的大量生成，使得CEI层逐步“密实化”，这一现象与通常锂电池循环过程中CEI层逐步“疏松化”相反，CEI层的致密化能够显著增加了界面结构的稳定性以及导电/导锂性能。基于该机理调控界面的稳定性将对锂电池的发展有重要的普遍的借鉴意义。相关研究成果以“Densification of Cathode/Electrolyte Interphase to Enhance Reversibility of LiCoO₂ at 4.65 V” 为题发表在Advanced Materials。DOI:10.1002/adma.202408875

4、Energy & Environmental Science：抗氧化性电解液设计稳定4.6V高电压钴酸锂

在大于4.5 V（vs. Li/Li⁺）高电压工况下，钴酸锂（LiCoO₂，LCO）与传统碳酸乙烯酯（EC）基LiPF₆电解液间的剧烈副反应会生成大量腐蚀性物质（如HF、HPO₂F₂），引发严重的表面结构退化。为此，本工作选择了抗氧化的氟乙烯碳酸酯（FEC）和二氟乙烯碳酸酯（DFEC）作为共溶剂，以减少腐蚀性成分的生成。此外，PF₆^⁻阴离子在LCO/电解液界面的赫姆霍尔兹平面富集，并促进在氟化溶剂的协同作用下形成富含LiF/Li_xPO_yF_z/Li₃PO₄无机物和含P有机物的坚固正极/电解液界面（CEI），这显著抑制了高氧化性Co⁴⁺/O^n-（0<n<2）的催化作用。得益于减少的腐蚀性成分和加强的CEI，LCO表面的层状结构在长期循环中得到了很好的保持，具有高度可逆的O3/H1-3相变。因此，在3.0–4.55 V范围内，LCO||石墨软包电池展现出了85.7%的显著容量保持率，经过500个循环。这项工作为开发高电压锂离子电池的先进功能性电解液提供了新的见解。该成果以“Stabilizing LiCoO₂ at 4.6 V by regulating anti-oxidative solvents”发表在Energy & Environmental Science上。DOI：10.1039/d4ee02049a

5、Energy & Environmental Science：表界面梯度氟化稳定的6 V LiCoO₂高压快充长循环

LCO材料是消费类电子产品的首选锂离子电池正极。然而，高电压下LCO的界面不稳定性及深度脱锂状态下Li⁺的高通量扩散导致的不良相变，极大限制了其在高压快速充电方面的应用。在此，该工作首次发展提出表界面梯度氟化策略，显著提升了4.6 V高压LCO（F-LCO）的快充长寿命性能。通过多种表征技术系统探究了高电压快充LCO的表界面氟化重构稳定机制，所制电极具有~1 nm致密超薄LiF覆盖层和10~20 nm近表面梯度氟化晶格结构，这为近表面晶格氧提供了极强的稳定性。并结合原位电化学阻抗和DFT计算从理论上揭示了Co-F键中的反键轨道电子转移键合增强机制在脱锂接近4.6 V时极大地抑制了钴的迁移，同时具有增强电荷转移能力的高能垒富氟界面有效阻止了高价氧物种（O^n-，0<n<2）迁移演变及其导致的界面副反应。该策略为高压快充LCO的规模化应用提供了新的见解和理论指导。该研究成果以“Ultrathin dense LiF coverage coupled with a near-surface gradient fluorination lattice enables fast-charging long-life 4.6 V LiCoO₂”为题发表在Energy & Environmental Science上。DOI: 10.1039/d3ee03464j

6、Advanced Energy Materals：高电压及高温工况下钴酸锂CEI结构的原位重构

高电压钴酸锂随着工作环境的温度的不断上升，面临着更为严峻的挑战，其中包括加剧的电解液分解和表面结构的退化。因此在高温下运行的高电压钴酸锂的界面构筑CEI需要克服更多的挑战。本工作在商业化钴酸锂表面构建了由AlPO4和Li₃PO₄沉积物组成的人工CEI层，通过跟踪其形态和化学演变，该人工CEI在循环过程中逐步演变为Li₃AlF₆/Li₃PO₄，形成均匀致密的CEI层，从而增强了钴酸锂的耐腐蚀性和离子传输动力学。该研究为设计优异的钴酸锂CEI提供了一条新的途径。该研究成果以“Tuning Surface Reconfiguration for Durable Cathode/Electrolyte Interphase of LiCoO₂ at 45 °C”为题发表在Advanced Energy Materals上。DOI: 10.1002/aenm.202402223

7、Advanced Energy Materals：表面岩盐相作为有效的O捕获层提高钴酸锂高压稳定性

提高钴酸锂（LCO）充电截止电压是实现更高能量密度的有效途径，然而这通常引起一系列问题，特别是表面附近的O损失、Co溶解和界面溶剂分解，同时表面会发生结构退化，即LiCoO₂ → Co₃O₄ → CoO，这导致表面电阻急剧增加。该工作通过在层状钴酸锂表面构建盐岩相层，成功地增强了LCO的结构稳定性，详细揭示了表面盐岩相层在捕获充电时迁移的晶格O离子方面起着重要作用，这导致了表面从惰性盐岩相到高导离子的尖晶石相的渐进相变。这种渐进相变不仅减少了钴酸锂表面的氧释放，增强了Li+的传输动力学，并且在4.6 V以上的条件下抑制了体相的H1-3分离。得益于氧释放和副反应的减少，以及表面Co-O晶格结构的基本稳定，表现出优异的循环稳定性。该项研究成果以“Tuning Surface Rock-Salt Layer as Effective O Capture for Enhanced Structure Durability of LiCoO₂ at 4.65 V”发表在Advanced Energy Materals上。DOI:10.1002/aenm.202303926

8、Nano Energy：钴酸锂表面化学调控抑制阶梯状结构衰减

高度脱锂态的钴酸锂（LCO）面临着结构可逆性差、晶格氧损失、副反应以及Co溶出等诸多问题。因此，通过调控表面元素及结构，即优化表面化学的方法来提高LCO的高压稳定性是一种高效的手段。该工作揭示了一种LCO高电压下由不均匀脱锂引发的阶梯状表面衰减（step-like degradation，SSD）机制，并利用固态电解质对原始LCO表面化学进行优化，在SE-LCO表面构建出最外层点状Li₃PO4、表面岩盐相层和次表面尖晶石相层构成的独特多重结构。得益于这种表面元素及结构优化，SE-LCO不仅表现出增强且更可逆的高压相变，还促进了稳定的正极/电解质界面（CEI）形成，有效缓解了LCO在高电压下阶梯状表面衰减，氧损失和钴溶出的问题。这项工作为先进锂离子电池正极材料的表面设计提供了新思路。相关成果以题为“Tuning surface chemistry to reduce the step-like degradation of LiCoO₂ at 4.6 V”的论文发表在Nano Energy上。DOI:10.1016/j.nanoen.2024.109537

9、ACS Nano：表面富钴策略缓解多晶三元材料的结构衰退

对于多晶三元材料（LiNi_xCo_yMn_1−x−yO₂）在4.4 V （vs Li/Li⁺）以上高电压循环过程中会发生快速的表面结构衰退，上述因素会导致Li⁺扩散动力学迅速恶化，并伴随着严重的晶界开裂以及颗粒碎裂，这限制了多晶三元材料的实际应用。该工作基于LiNi_0.55Co_0.12Mn_0.33O₂材料，通过合成表面富钴策略（C-NCM），有效提升了多晶三元材料的电化学性能及结构稳定性。在充电过程中，富Co表面可以原位形成一层岩盐相结构，为Li+迁移提供均匀且稳定的表面环境，有效抑制了在循环时晶界开裂以及颗粒破碎。此外，O流失和TM溶出也因界面副反应的减少而得到了有效抑制。相关成果以题为“Alleviating Structure Collapse of Polycrystalline LiNi_xCo_yMn_1−x−yO₂ via Surface Co Enrichment”的论文发表在ACS Nano上。DOI:10.1021/acsnano.4c03128